Banca de DEFESA: OSEAS SILVA SANTOS

Uma banca de DEFESA de DOUTORADO foi cadastrada pelo programa.
DISCENTE : OSEAS SILVA SANTOS
DATA : 28/06/2019
HORA: 09:00
LOCAL: Instituto de Química
TÍTULO:

Conversão catalítica de metanol assistida por óxido nitroso (N₂O) sobre catalisadores ácidos e básicos

PALAVRAS-CHAVES:

Óxido nitroso; Metanol: Oxidação; desidratação; Formaldeído; Dimetil Éter.

PÁGINAS: 150
RESUMO:

O óxido nitroso (N₂O), um poluente que contribui para o efeito estufa e a depleção da camada de ozônio, é um dos principais protagonistas, juntamente com o metanol, neste estudo. Neste sentido, este trabalho foi desenvolvido para valorizar o óxido nitroso como agente oxidante em reações básicas e ácidas usando o metanol para obtenção de formaldeído e dimetil éter, respectivamente. Na catalise básica os catalisadores de óxidos de cobalto derivados de hidróxidos duplos lamelares foram usados como catalisadores para a conversão de metanol em formaldeído na presença de óxido nitroso. Os catalisadores foram caracterizados por diversas técnicas. Os resultados de teste apresentaram 100% de conversão de metanol e 91% de seletividade ao formaldeído que foram obtidos simultaneamente com 100% de conversão de N₂O a 440 ºC sobre um catalisador de óxido misto de Co, Mg e Al. Maiores rendimentos de hidrogênio e menores rendimentos de CO e CO₂ foram obtidos do que quando o ar foi usado como agente oxidante, sob as mesmas condições. Em outro momento, como forma de estudo complementar, estes mesmos catalisadores óxidos foram preparados inserindo cério pelo método da coprecipitação. Neste estudo, óxidos dopados com Cobalto e Cério foram caracterizados e testados na oxidação catalítica seletiva de metanol assistida por N₂O. Obteve-se 100% de conversão do metanol, 100% de conversão de N₂O e 91 % de rendimento em formaldeído sobre o catalisador CoMgAl. Os catalisadores contendo cério foram mais ativos na conversão de N₂O nas temperaturas mais baixas (350 – 400 ºC), mas apresentaram menores rendimentos em formaldeído, devido ao aumento da formação de produtos de oxidação (CO e CO₂). Em geral, na reação básica com os óxidos derivados de HDLs sugerem que a reação ocorre em uma combinação de redox e sites catalíticos básicos. Em contrapartida, na catalise ácida foi usado catalisadores ácidos H-ZSM-5 e Co-ZMS-5 para reação de desidratação do metanol a dimetil éter (DME) assistida por N₂O. Durante este estudo, obteve-se alta conversão de metanol (78 %) e rendimento e seletividade a DME de 70 e 90 %, respectivamente, a 300 °C. Durante o teste de estabilidade o catalisador Co-ZSM-5 se mostrou estável termicamente e cataliticamente na reação N₂O/CH₃OH (1:3) com baixa geração de polioximetileno dimetil éteres (POMEs) (< 10 %). Em conclusão N₂O atua na remoção dos depósitos de carbono evitando o coqueamento intensivo do catalisador ácido. Por outro lado, a formação de espécies de oxigênio superficiais devidos a decomposição N₂O gerou um maior número de sítios básicos (ou densidade de carga) moderados, contribuindo para a formação seletiva do DME. O N₂O pode ser empregado como agente oxidante em processos industriais de importância econômica, tais como assistir na reação de oxidação seletiva de metanol a formaldeído ou na reação de desidratação do metanol a dimetil éter.

MEMBROS DA BANCA:
Presidente - 282610 - HELOYSA MARTINS CARVALHO ANDRADE
Interno - 2356272 - ARTUR JOSE SANTOS MASCARENHAS
Interno - 1861434 - VALERIA CRISTINA FERNANDES
Interno - 2362069 - RAILDO ALVES FIUZA JUNIOR
Interno - 1488945 - ADRIANE VIANA DO ROSARIO
Externo à Instituição - SUZANA MODESTO DE OLIVEIRA BRITO - UEFS
Externo à Instituição - CARINE TONDO ALVES - UFRB
Externo à Instituição - TEREZA SIMONEMASCARENHAS SANTOS